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Le Bio-méthane

Le Bio-hydrogène

La méthanisation

La méthanisation en STEP

L'épuration des Biogaz

Le captage du CO2

Les siloxanes

 

Le procédé VABHYOGAZ

Le biométhane - Enjeux et
solutions techniques
(Par ENEA)

Valorisation chimique du
CO2
- Etat des lieux 2014
- Bénéfices énergétiques
et environnementaux
- Evaluation économique
de 3 voies chimiques
(Par ADEME)

Etude du traitement des
siloxanes par adsorption
sur matériaux poreux:
application au traitement
des biogaz (Par HAL)

Outil d'aide à l'injection du
biométhane dans les
réseaux de gaz naturel

Panorama de la filière
biogaz, biométhane et de
ses acteurs (Par ATEE)

Etude de marché de la
méthanisation et des
valorisations des biogaz
(ADEME/GRDF 2010)

 

 

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Techniques de purification
des biogaz

Les biogaz sont le résultat de la méthanisation qui est un processus naturel de dégradation biologique de la matière organique dans un milieu sans oxygène due à l’action de multiples micro-organismes (bactéries).

 

 

Les biogaz, selon la provenance, peuvent contenir outre le CH4 les composés suivants CO2, N2, O2, H2O, H2S, NH3, Siloxanes, Organochlorés ou organofluorés.

Des biogaz au biométhane -

Un système d’épuration peut se présenter sous deux formes, selon la nature du biogaz et des éléments à éliminer ou à réduire:

 - Une technologie globale de traitement (épuration et enrichissement).
 et/ou
-  Un système composé de différentes étapes de traitement (épuration puis enrichissement).

Epuration des composés minoritaires suivants:

Eau et vapeur d’eau :

• Condensation
• Adsorption
• Perméation

 Oxygène :

• Perméation
• Déoxydation catalytique

   Composés soufrés:

• Traitement en amont dans le digesteur (oxydation biologique, désulfurisation physico-chimique…)
• Traitement en aval après digesteur : Charbon actif, lavages biologique, lavages à la soude, perméation…

– Composés organique volatils (COV) et COVSi (dont siloxanes):

• Charbon actif
• Combinaison refroidissement/charbon actif,…

 – Enrichissement en méthane (séparation du CO2):

• Perméation (membrane),
• Adsorption (PSA : Pressure Swing Adsorption),
• Absorption

• physique (lavage à l’eau)
• physico-chimique (lavage aux solvants, aux amines…)

• Cryogénie (cristallisation ou liquéfaction du CO2)


Les 6 principaux procédés de purification connus:

Selon le dossier ADEME

Pressure Swing Adsorption ou PSA ( adsorption par variation de pression)

Ce procédé est mentionnée plusieurs fois dans la littérature.

Pressure Swing Adsorption ou PSA (adsorption par variation de pression),  qui utilise un adsorbant (filtres moléculaires ou zéolithes).

Les molécules qui se fixent sont différentes selon la pression utilisée et la pression de traitement varie généralement entre 4 et 7 bars: Ceci permet de séparer le CO2 mais aussi l’eau, l’H2S et l’oxygène.

Avant entrée dans les colonnes, un prétraitement est requis :

  • Le gaz est séché (car le procédé nécessite un gaz sec) et désulfurisé dans un filtre à charbon actif (le soufre peut altérer les filtres).
  • Ensuite, un cycle de pression/dépression permet l’épuration.

Les unités se composent de 4 colonnes ou de 6 colonnes. Une partie du méthane résiduel est renvoyé à l’aspiration du compresseur, et le reste est envoyé dans l’évent riche en CO2 .

Le système de lavage à l’eau comprend :

  • Une tour de lavage où le biogaz est amené à une pression d’environ 9 bars et à une température de 7°C et entre en contact, à contre-courant, avec l’eau. L’absorption du CO2 et des autres gaz solubles tels que le H2S est assurée par l’eau.
  • Une tour de dégazage (flash tank, pression à 4 bars) permet de récupérer une partie du méthane dissous et de le remettre dans le circuit de traitement.
  • Une tour de stripping (à pression atmosphérique) régénère l’eau de process et permet la désorption du CO2 , de l’H2S et du CH4 résiduel avant son évacuation à l’atmosphère.
    Le système comprend également un séchage du gaz. Si la teneur en éléments soufrés dans le biogaz est élevée, une étape de désulfurisation en amont s’avère nécessaire (pour les boues de STEP par exemple).


Exemple d'une unité de purification utilisant le système PSA:

 

Les systèmes AMP de Xebec

Les systèmes d’AMP M-3200 et M-3100 de XEBEC éliminent le dioxyde de carbone (CO2 ), la vapeur d’eau et la plupart des gaz
à l’état de traces présents dans les flux de biogaz
tout en respectant et en dépassant les normes relatives au carburant des véhicules et au gaz naturel transportable par pipeline.

Pour certaines applications, un prétraitement est requis en vue de réduire les concentrations de contaminants comme les composés organiques non méthaniques (CONM) et le sulfure d’hydrogène (H2S).

Le procédé d’AMP repose sur l’adsorption physique des molécules de gaz par des matériaux adsorbants spécialement choisis.
Les adsorbants éliminent la vapeur d’eau et les impuretés comme le dioxyde de carbone CO2) du flux de biogaz à la pression manométrique de service, le méthane purifié étant libéré à une pression manométrique légèrement abaissée.
La perte de pression du biométhane résultant est généralement de moins de 1 bar ou 15 lb/po².

Les contaminants sont éliminés du flux de gaz résiduel ou d’évacuation dans le cycle d’AMP continu par la régénération des adsorbants à une pression négative (généralement de 0,5 bar ou 7,4 lb/po² (abs.)).

Le cycle se répète en continu afin d’offrir une production constante de méthane de grande qualité, contrairement aux autres procédés de purification, qui nécessitent une recompression du biométhane résultant.

Absorption

 Le principe de séparation par absorption est basé sur les différences de solubilités des composants du gaz dans un même liquide de lavage.
Dans une unité d’épuration utilisant cette technique, le biogaz brut est intensivement mis en contact avec du liquide dans une colonne de lavage dont l’intérieur est recouvert de matière plastique, ceci afin d’accroître la zone de contact entre les phases.

Les composés à séparer du biogaz (le CO2 principalement) sont nettement plus solubles dans le liquide que le méthane et sont extraits du gaz.
Ainsi, le gaz qui reste dans la colonne est plus riche en méthane et le liquide de lavage extrait de la colonne est riche en dioxyde de carbone.
Afin de maintenir les performances de l’absorption, le liquide de lavage doit être régulièrement remplacé par un liquide nouveau ou être régénéré dans le cadre d’une étape séparée (désorption ou étape de régénération).

Habituellement 3 différentes technologies utilisent ce principe :

 Absorption physique : lavage à l’eau sous pression

Les gaz absorbés sont physiquement liés au liquide de lavage qui est l’eau pour cette technologie.
Le CO2 a une plus forte solubilité dans l’eau que le méthane et va dans ce cas être efficacement dissous particulièrement avec de basses températures et de fortes pressions.
De même que le CO2, l’hydrogène sulfuré et l’ammoniac peuvent être dissous dans les sites utilisant l’eau comme solution de lavage.
Le courant d’eau quittant la colonne est saturé de CO2 et est transféré vers une tour de dégazage où la pression est brutalement réduite,
ce qui provoque la libération de la majeure partie du gaz dissous.
Ce gaz libéré contient principalement du CO2, mais également une certaine quantité de méthane (lui aussi soluble dans l’eau mais dans
une moindre mesure) qui va être reconduit vers le biogaz brut en entrée.
Avant d’être renvoyée dans la colonne d’absorption, l’eau doit d’abord être régénérée et pour cela elle passe dans une colonne de désorption dans laquelle elle est mélangée à un courant d’air « décapant » dans lequel le CO2 restant est séparé.
L’eau ainsi régénérée est ensuite envoyée à l’absorbeur comme nouveau liquide de lavage.

* L’inconvénient de cette méthode est que l’oxygène et l’azote, composants principaux de l’air, sont dissous dans l’eau pendant la régénération et passent dans le flux de biométhane épuré.
* C’est pourquoi le biométhane produit par cette technique contient de l’oxygène et de l’azote.

Par ailleurs le flux de biométhane produit étant saturé en eau, l’étape finale d’épuration sera le séchage du gaz, en appliquant par exemple un lavage au glycol.

L’application de cette technologie est intéressante pour produire du biométhane si :

• La présence d’oxygène et d’azote dans le biométhane ainsi que la réduction du PCI est acceptable
• L’unité projetée est moyenne ou grande
• Le flux de biométhane peut être directement utilisé à la pression de consigne et qu’aucune phase de compression n’est requise
• La demande en chaleur de l’unité de méthanisation (chauffage du digesteur) peut être partiellement couverte par le traitement des gaz pauvres (offgaz)
.

 Absorption physique avec un solvant organique

Très semblable au lavage à l’eau, cette technologie utilise des solutions à base de solvants organiques (ex polyéthylène glycol) à la place de l’eau.
Le CO2 a une solubilité supérieure dans ces solvants, ce qui permet une réduction du volume de liquide circulant et de la taille de l’unité pour une même capacité de traitement de biogaz brut.

Exemples de procédés utilisant ce type de solvants : Genosorb , Selexol , Sepasolv , Rektisol et Purisol

 Le lavage aux amines

L’absorption chimique est caractérisée par une absorption physique des composés du biogaz dans un liquide de lavage, suivie par une réaction chimique entre les composants du liquide de lavage et les composants gazeux absorbés dans la phase liquide.
De ce fait, la liaison des composés de gaz indésirables dans le liquide de lavage est significativement plus forte et la capacité d’absorption du liquide de lavage est plusieurs fois supérieure.

La réaction chimique est fortement sélective et la quantité de méthane absorbé dans le liquide est très basse, ce qui entraîne un rendement de méthane très important avec donc une très faible
perte de méthane.
L’affinité
forte du CO2 avec ce type de solvant (solutions aqueuse de Monoethanolamine MEA, Diethanolamine DEA et Methyldiethanolamine MDEA), permet d’avoir une pression du process inférieure à celui du lavage à l’eau à capacité de traitement identique.

Typiquement, le lavage aux amines est un process qui s’opère à une certaine pression, celle du biogaz brut et dans ce cas aucune phase de compression n’est requise. Si la haute capacité et la forte sélectivité de la solution aux amines se révèlent être un avantage lors de la phase d’absorption, elles s’avèrent au contraire être un inconvénient lors de la phase de régénération de la solution de lavage.

La phase de régénération des liquides de lavage nécessite en effet un important apport d’énergie sous forme de chaleur.
La solution saturée est chauffée à 160°C, température à laquelle le CO2 est relâché et quitte la colonne de régénération sous forme d’un flux de gaz pauvre (offgaz).
Puisqu’une partie du liquide de lavage est perdue par évaporation lors de la production de biométhane, celui-ci doit être approvisionné régulièrement.

L’hydrogène sulfuré pourrait également être séparé du biogaz brut par absorption chimique, mais des températures plus élevées seraient nécessaires lors de la phase de régénération. C’est pourquoi il est recommandé de séparer ce composé avant le lavage aux amines.

L'unité AE-AMINE est la première unité d'épuration de biogaz utilisant la technologie de lavage aux amines en France.
Cette nouvelle technologie, développée par la société Arol Energy, vient donc rejoindre les technologies membranaires, d'adsorption et d'absorption physique déjà présentes sur le marché de l'épuration du biogaz pour la production de biométhane.

Ainsi, le 14 mars 2017, une unité d'épuration de biogaz par lavage aux amines développée par Arol Energy a injecté ses premiers mètres cubes de biométhane sur le réseau de gaz de GrDF dans le cadre du projet de méthanisation territoriale Terragr'eau sur le site de Vinzier en Haute-Savoie.

 


La technologie membranaire

Selon la technologie de perméation du gaz.

Les membranes utilisées pour l’épuration du biogaz sont faites de matériaux perméables au CO2, à l’eau et à l’ammoniac.
Le sulfure d’hydrogène, l’oxygène, et l’azote sont filtrés par la membrane jusqu’à un certain seuil tandis que le méthane traverse seulement en très faible quantité.

Ces matériaux montrent une bonne sélectivité dans la séparation du méthane et du CO2 avec une faible robustesse face aux composés traces contenus dans le biogaz brut.
Afin d’offrir une surface membranaire suffisante dans une unité compacte, ces membranes sont organisées en fibres creuses et combinées en modules (
un ensemble de membranes).
En fonction du flux à l’entrée, le nombre de membranes et de modules peut varier.

Même si une membrane sépare le CO2 du CH4, la sélectivité d’une membrane n’est pas de 100 %. Cela signifie qu’à l’extrémité d’une membrane, le flux de méthane contient toujours une certaine quantité de dioxyde de carbone.
Nous appelons « module » un ensemble de membranes.
Pour obtenir un méthane très pur à la fin du processus, un second module de membranes est placé après le premier étage.
Le processus à plusieurs étages peut ainsi permettre d’obtenir des concentrations de méthane supérieures à 98 %.
Du côté perméat, grâce aux boucles de circulation intelligentes, la concentration de méthane dans le flux de dioxyde de carbone peut être réduite à moins de 0,5 %.

Les unités récentes, de conception plus complexe, sont en mesure d’avoir des taux de récupération de méthane très élevés avec une consommation d’énergie relativement faible.
La vitesse du compresseur et la pression sont toutes deux contrôlées afin de fournir la qualité désirée ainsi que la quantité de biométhane à délivrer.

Les membranes sont faites en matière polymère comme le polysulfone, polyimide ou le polydimethylsiloxane. Elles sont constituées de centaines de fibres creuses ressemblant à des spaghettis.
Les fibres creuses sont non poreuses et composées de polymères.
La séparation du méthane et du dioxyde de carbone se produit selon le principe de la perméation sélective.
La structure moléculaire du dioxyde de carbone permet à cette molécule de traverser le polymère plus rapidement que la molécule de méthane.
Le biogaz pénètre dans la membrane à l’intérieur des fibres creuses.
La séparation se traduit par un flux riche en dioxyde de carbone côté perméat de la membrane et par un flux riche en méthane côté rétentat de la membrane.

Comme indiqué précédemment, le biogaz est principalement constitué de méthane et de dioxyde de carbone.
Cependant, d’autres composants doivent être retirés avant d’entrer dans les membranes.
Après la phase de compression, le biogaz brut est refroidi pour sécher et séparer l’ammoniaque.
Après l’avoir réchauffé avec la chaleur du compresseur
le biogaz contient souvent du H2S, des mercaptans et des terpènes. Ces composants doivent être éliminés avant que le biogaz ne pénètre dans les membranes.

L’étape suivante consiste à comprimer le gaz à 16 bar par un compresseur.
La pression optimise la séparation du méthane et du dioxyde de carbone en augmentant la perméabilité de la membrane.

Pour finir, le gaz est envoyé vers une unité de perméation (en un ou plusieurs modules).
Le nombre et les interconnexions de ces étapes ne seront pas déterminés par la qualité de biométhane attendue mais par le taux de récupération de méthane et l’énergie de compression nécessaire à cette opération.

.

Epuration cryogénique (distillation à froid)

La cryogénie est actuellement en expérimentation en Suède.
Elle met à profit les différents points d'ébullition des composés gazeux du biogaz :

      • le CO2 a son point d'ébullition à - 78°C à pression atmosphérique ;
      • celui du méthane se situe à - 160°C à pression atmosphérique.

On porte le biogaz à - 165°C, ce qui permet d'extraire le méthane durant sa phase liquide. Deux produits apparaissent : l'un composé de méthane, l'autre de CO2.
L'eau et le H2S doivent être préalablement traités pour notamment éviter les problèmes de gel.
Si l'azote doit être également retiré, le biogaz peut être refroidi d'autant, le point d'ébullition du N2 étant - 195°C

Cette technique est particulièrement adaptée aux gaz de décharge car elle traite efficacement les siloxanes et l'azote.
Nous venons ce voir que chacune de ces 6 technologies représente une opération distincte de purification du biogaz nécessitant autant d'étapes pour obtenir du biométhane.

Une variante annoncée comme fort prometteuse:
Une technologie développée par la startup grenobloise Waga Energy qui permet d'injecter du biogaz, issu des installations de stockage de déchets non dangereux, dans les réseaux de distribution de gaz naturel.

la start-up Waga, fondée par d’anciens d’Air liquide et avec son soutien financier, utilise un procédé basé sur la combinaison des deux techniques précédentes:

  • La technologie membranaire
  • Epuration cryogénique
 

Séparation des composés traces: siloxanes, eau, ammoniac

Le biogaz est saturé avec de la vapeur d’eau quand il quitte le digesteur. Cette eau a tendance à se condenser sur les appareils et les canalisations et peut provoquer de la corrosion à cause du H2S.
En accroissant la pression et en abaissant la température, l’eau se condense dans le biogaz et peut alors être éliminée.
Le refroidissement peut être réalisé en utilisant les températures environnantes (air, sol) ou bien par des systèmes de réfrigération électriques.
L’eau peut aussi être séparée par un lavage au glycol ou par adsorption sur des silicates, du charbon actif ou des tamis moléculaires type zéolithes.

L’ammoniac est habituellement séparé quand le biogaz est séché par refroidissement, sa solubilité dans l’eau liquide étant forte.
De plus, la plupart des technologies pour la séparation du CO2 sont aussi utilisables pour l’ammoniac.
Une étape de séparation supplémentaire n’est dans ce cas pas nécessaire

 Les siloxanes proviennent de produits tels que les shampoings et les déodorants et sont donc présents dans les biogaz de station d‘épuration et de décharges.
Ces substances peuvent causer de sérieux problèmes lorsqu’ils sont brûlés dans des moteurs ou des appareils de combustion (dépôt de silice). Les siloxanes peuvent être séparés par refroidissement du gaz, par adsorption sur charbons actifs, aluminium activé, gel de silice ou par absorption dans un bain d’hydrocarbures.

Des particules ou des gouttelettes peuvent être présents dans du biogaz de décharges et peuvent causer des casses mécaniques dans les moteurs, turbines et canalisations. Ces particules peuvent être séparées grâce à une filtre
(0,01µm – 1µm).


Traitement du méthane dans le gaz pauvre (offgaz)

Comme précisé auparavant, le gaz pauvre (offgaz) produit pendant l’épuration du biogaz contient une certaine quantité de méthane dépendant de la technologie mise en œuvre.
Comme le méthane est un gaz à fort pouvoir effet de serre, il est vital de minimiser ses émissions dans l’atmosphère.
Il faut préciser que les émissions des unités de production de biogaz sont limitées réglementairement dans la plupart des pays. Parallèlement, un taux plus élevé de méthane dans le gaz pauvre (offgaz) augmente les coûts spécifiques d’épuration et réduit la rentabilité économique de l’installation. Ce n’est pas simple car un taux élevé de récupération de méthane conduit toujours à des coûts d’investissement et de fonctionnement plus élevés.
Pour conclure, la meilleure installation du point de vue économique, accepte normalement une certaine perte de méthane dans le gaz pauvre (offgaz) et utilise un traitement du gaz pauvre (offgaz) plutôt qu’un largage à l’atmosphère.

La technique usuelle pour éliminer ce méthane résiduel est l’oxydation (combustion) et la production de chaleur.
Cette chaleur peut à la fois être utilisée dans le process de méthanisation, par un réseau de chaleur ou perdue par refroidissement.
Il est possible aussi de mélanger le gaz pauvre (offgaz) avec du biogaz brut et de l’envoyer sur une cogénération.
Quoi qu’il en soit, le dimensionnement de l’unité doit être planifié avec attention pour que le gaz pauvre (offgaz) issu d’unité d’épuration moderne du biogaz, contienne assez de méthane pour maintenir une flamme sans ajout de gaz naturel ou de biogaz brut.

Une autre alternative consiste en l’oxydation du gaz pauvre (offgaz) par un brûleur à faible pouvoir calorifique ou par catalyse.
Un certain nombre de constructeurs proposent des technologies commercialisées. Ces systèmes permettent une combustion stable même avec un taux de méthane inférieur à 3% dans le mélange de combustion air-gaz.
Le traitement du gaz pauvre (offgaz) contenant encore moins de méthane est de plus en plus difficile car il n’y a pas assez d’énergie fournie lors la combustion de ce gaz, et du biogaz brut ou du biométhane doit être ajouté pour atteindre une oxydation stable.
C’est pourquoi il n’aurait pas de sens de choisir une technologie d’épuration avec une récupération de méthane trop élevée, puisqu’il faut toujours trouver une solution à la fin pour le gaz pauvre (offgaz). Le couplage de l’unité d’épuration avec celle de production de biométhane dans l’installation de méthanisation est très importante.
Très peu de technologies d’épuration avec une récupération très forte du méthane conduisent à relâcher le gaz pauvre (offgaz) dans l’atmosphère.

Comparaison entre les différentes technologies d'épuration des biogaz

Il est difficile de réaliser une comparaison de technologies.
Les performances des différentes technologies (au regard de la qualité finale du biométhane) ne correspondent pas à la meilleure solution économique.
Ces technologies très compliquées relarguent malgré tout, en final de traitement, tout ou partie du gaz carbonique (CO2) à l'atmosphère.


Résumé des techniques d'épuration des biogaz

Sources de l'étude

 "Abschlussbericht Verbundprojekt Biogaseinspeisung, Band 4" Fraunhofer-Institut fuer Umwelt-, Sicherheits- und Energietechnik UMSICHT Urban, Lohmann, Girod; Germany, 2009
 www.umsicht.fraunhofer.de

"Biogas upgrading technologies - developments and innovations" IEA Bioenergy Task 37 - Energy from biogas and landfill gas Peterson, Wellinger; Sweden & Switzerland, 2009
www.iea-biogas.net

 "Biogas upgrading to vehicle fuel standards and grid injection" IEA Bioenergy Task 37 - Energy from biogas and landfill gas Persson, Jönsson, Wellinger; Sweden & Switzerland, 2006
 www.iea-biogas.net

 "Biogas upgrading and utilisation" IEA Bioenergy Task 24 - Energy from biological conversion of organic waste Lindberg, Wellinger; Sweden & Switzerland, 2006
www.iea-biogas.net

"Techniques for transformation of biogas to biomethane" Biomass and Bioenergy 35 (2011) 1633-1645 Ryckebosch, Drouillon, Vervaeren; 2011
www.journals.elsevier.com/biomass-and-bioenergy

"Membrane biogas upgrading processes for the production of natural gas substitute" Separation and Purification Technology 74 (2010) 83–92 Makaruk, Miltner, Harasek; 2010
www.journals.elsevier.com/separation-and-purification-technology

"Chemical-oxidative scrubbing for the removal of hydrogen sulphide from raw biogas: potentials and economics" Water Science and Technology (2012) to be published Miltner, Makaruk, Krischan, Harasek; 2012
www.iwaponline.com/wst/default.htm

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Quelquefois, les plus petits ressorts font mouvoir les plus grandes machines.
(Jean-Paul Marat)

 

 

 

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